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Sinopse => Quatro meses se passaram desde a morte de Dean. Sam, deprimido pela morte de seu irmão, passa a praticar suas habilidades demoníacas com Ruby para vingar-se de Lilith. Ruby atualmente habita o corpo de uma garota em coma. Dean, por sua vez, vem sendo torturado cruelmente no Inferno, mas uma proposta lhe é feita pelo demônio Alastair todos os dias: se ele virasse um torturador, deixaria de ser torturado. Após trinta anos (três meses terrestres), Dean finalmente cede e aceita a proposta, o que lhe causa grande remorso ao voltar à Terra. Dean é trazido de volta ao mundo dos vivos pelo anjo Castiel. Ele está na Terra, bem como outros anjos, como o especialista Uriel, a fim de impedir que Lilith quebre os 66 selos que mantêm Lúcifer preso. Castiel encarrega a missão de preservar os selos a Dean, mas os irmãos falham para impedir a Ascensão de Samhain e das Testemunhas. Tanto os anjos quanto Dean desaprovam o uso das habilidades demoníacas de Sam, portanto ele resolve aposentá-las de vez (mesmo que falhe com a sua promessa algumas vezes). Após um ataque do demônio Alastair, o mesmo que torturava Dean no inferno, Sam conta porque confia tanto em Ruby. A verdade é que ela salvou a vida dele. Ao saber disso, Dean reconsidera suas opiniões a respeito de Ruby e eles perdem seu ressentimento. Outra personagem é apresentada: Anna, uma anja caída, que desobedeceu às ordens de seus superiores por estar insatisfeita com sua vida. A princípio, ela desconhece seu passado de anja, mas atrai a atenção dos irmãos por ser uma espécie de "rádio" angelical, ou seja, ela está sintonizada com as conversas dos anjos. Por isso sabe do iminente Apocalipse e teme que os selos sejam quebrados. Ela revela que há centenas de selos, mas Lilith só precisa quebrar 66, e isso é o que torna a tarefa de impedi-la tão difícil. Quando uma vidente a hipnotiza, Anna acaba tendo uma revelação, e lembra-se de seu passado como anja. Anna precisa recuperar sua Graça para subir aos céus novamente. O problema é que os demônios querem Anna para saber do que os anjos falam, e os anjos querem matá-la por ela ter cometido um erro fatal, desobedecer uma ordem de Deus. Sam, Dean e Ruby, ao defendê-la, posicionam-se contra ambos os lados, o Céu e o Inferno. Após um plano engendrado pelos três, Anna recupera sua Graça, que estava na posse de Uriel, e tanto os demônios quanto os anjos não lhe fazem mal.
Episódio 1 - A Ressurreição de Lázaro
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Episódio 2 - Deus Está? Sou eu, Dean Winchester
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Episódio 3 - No Início
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Episódio 4 - Metamorfose
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Episódio 5 - Filme de Monstro
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Episódio 6 - Febre Amarela
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Episódio 7 - Dia das Bruxas
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Episódio 8 - A Fonte dos Desejos
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Episódio 9 - Eu Sei Oque Você Fez no Verão Passado
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Episódio 10 - Céu e Inferno
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Episódio 11 - Vestígios de Família
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Episódio 12 - Criss Angel é um Babaca
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Episódio 13 - Especial Depois da Aula
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Episódio 14 - Sexo e Violência
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Episódio 15 - A Morte Tira Férias
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Episódio 16 - Na Cabeça do Alfinete
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Episódio 17 - Que Vida Terrivel
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Episódio 18 - Monstro no Final do Livro
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Episódio 19 - O Irmão
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Episódio 20 - A Forma de Um Anjo
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Episódio 21 - Quando se Rompe a Represa
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Último Episódio - A Ascenção de Lúcifer
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